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中国迷信院高能物理研讨所多学科中心X射线成像实验站副研讨员袁清习和国际外课题组协作，树立了基于同步辐射纳米分辨谱学成像技术追踪氧化复原反响相变进程的办法，并成功使用于锂离子电池电料相变进程的研讨。研讨效果近期宣布在《自然-通讯》（Nature Communications）期刊上。
同步辐射谱学成像（XANES imaging）是应用特定元素对X射线能量的不同呼应特性来取得样品外部对应元素的化学价态三维散布。基于波带片全场成像办法的纳米分辨谱学成像技术可以取得地面间分辨的形貌和化学信息，近年来遭到了越来越多的注重，在资料迷信范畴尤其是在动力资料范畴的研讨中表现出重要潜力。
针对纳米分辨谱学成像办法学和使用研讨，高能所多学科中心X射线成像实验站近年来展开了少量的任务。其中，袁清习和国际外多个同步辐射安装树立严密联络，在技术研发、科研使用等方面展开了普遍的协作。近期，袁清习结合美国斯坦福同步辐射光源研讨员刘宜晋课题组、弗吉尼亚理工大学教授林锋课题组提出了使用同步辐射纳米分辨谱学成像技术研讨氧化复原反响的不平均相变进程的新办法。这个结合团队成功将他们提出的新办法使用于Li(NixMnyCoz)O2 (NMC) 三元正极资料的研讨中，提醒了该资料热波动性的一系列成绩。该项任务宣布于Nature Communications 9, 2810，2018，共同第一作者为弗吉尼亚理工大学博士穆林沁和高能所袁清习。
以NMC正极资料中的使用为实例，该实验办法的任务流程如下：首先，为了研讨该资料体系在不同温度下的行为，展开原位实验，应用谱学成像取得少量空间分辨的吸收谱数据；其次，提取Ni元素K边吸收能量表示相应的化学形态，高能量代表低价态（绝对氧化态），低能量代表低价态（绝对复原态）。进而使用样品在不同温度条件下的化学价态散布后果来表征氧化复原相变进程；第三，选择特定的Ni元素价态（例如激光焊接机价格，选择氧化复原反响最猛烈的能量点代表的价态），应用所采集的少量数据来描画Ni元素等价态面的三维散布，比照不同反响条件下的等价态面散布来表征相变的发作、开展及相变前沿的推进进程；最后，引入等价面局域曲率（反响界面局域曲率）的概念，来描画成核生长及整个相变的复杂进程。
图1为Ni的价态随NMC资料加热进程的变化，其中的每一条曲线代表了相应条件下基于全部像素的Ni价态的散布状况，可以看出化学反响从开端到完毕全进程Ni元素价态散布的演化状况。图2给出了四个特定反响条件下Ni等价态面的发作、开展进程，所选择的Ni价态为8341eV对应的价态。从图1可以看出，8341eV代表的价态可以代表是化学反响最猛烈状况。图3中用不同颜色表示了镍元素的吸收边能量代表的镍元素的价态。受由晶粒边界和其局域的化学环境（不同组分和缺陷）所影响，相变进程通常十分复杂，如图3a所示，镍阳镭射离子三维的形貌由不同的价态组成，从绝对复原态（低能量态）到绝对氧化形态（高能量态）。这些三维的价态推进前端提供了一个直观的三维平面多面体。复原态和氧化态辨别代表了子相和母相，相变反响的推移前端从图3a到图3c。同时，作者将这些三维多面体每个局域的曲率计算出来，并辨别用白色和蓝色代表局域曲率为正值和负值。从图3d、e可以看出相变进程中局域价态曲率的演化进程。
这项任务不只对锂离子电极资料的热波动性和热致相变给出了详细的描绘，还为下一步的储能资料优化提供了一些思路。研讨任务所使用的办法可以推广到愈加宽广的研讨范畴，尤其是复杂体系的非平均相变进程等的研讨中。特别是思索到下一代同步辐射光源的开展，更高的亮度将会大大降低实验的时间，从而可以更好地捕获到相变进程中的非波动形态，为动力资料、环境迷信等研讨范畴提供无力的工具。
图1 NMC样品中镍元素的价态随加热进程的变化。（a）为镍元素的局域价态直方图。（b-e）为原位观测镍价态信息示意图。镍的价态由Ni 的K吸收边能量表示，高能量和低能量辨别代表了低价态和低价态。
图2 NMC样品不同反响条件下Ni等价态面的发生、开展及推进进程
图3 部分镍元素价态曲率随相转变的演化。（a,b,c）辨别代表了不同能量（8339, 8340 和8341 eV）的Ni K-edge的等值面构成的三维曲面。图d和e表示了在不同能量范围内价态曲率随着能量值的变化。
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